Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 01/05 Archiv

Im Rahmen dieser Arbeit werden Nanostrukturen aus biologischen Molekülen untersucht, sowie neue Methoden zur Strukturierung biologischer Systeme im nanoskaligen Bereich entwickelt und vorgestellt. Neben selbstorganisierten und enzymatischen Prozessen, wie sie bei der Strukturbildung biologischer Systeme eine wesentliche Rolle spielen, wird insbesondere auch eine neuartige Methode der gerichteten enzymatischen Hydrolyse biologischer Membranen, die eine gezielte Strukturierung im Nanometerbereich ermöglicht, vorgestellt. Vor dem Hintergrund, daß die Natur mit Polynucleinsäuren extrem vielseitige, universell einsetzbare und chemisch sowie molekularbiologisch sehr gut handhabbare molekulare Bausteine für den selbstorganisierten Aufbau hochintegrierter Nanoarchitekturen zur Verfügung stellt, werden ferner die grundlegenden Mechanismen und Kräfte der molekularen Erkennung bei der DNA-Basenpaarung sowie die mechanische Stabilität der DNA- Doppelhelix untersucht. - Durch kraftmikroskopische Untersuchungen an einer binären Mischung aus Dipalmitoyl- Phosphatidylcholin (DPPC) und Diarachidoyl-Phosphatidylcholin (DAPC) konnte erstmals die laterale Struktur von binären Lipidmischungen in Lipiddoppelschichten direkt bestimmt werden. Es konnte gezeigt werden, daß diese biologisch wichtigen Lipide in Lipiddoppelschichten spontan Domänen mit einer chrakteristischen Größe von etwa 10 nm bilden. Ein Vergleich der Ergebnisse der kraftmikroskopischen Untersuchungen mit denen von Neutronendiffraktionsexperimenten zeigte eine hervorragende Übereinstimmung der mit diesen beiden komplementären Techniken bestimmten mittleren Domänenabstände. - Untersuchungen des enzymatischen Abbaus von Lipidmembranen durch das lipolytische Enzym Phospholipase A2 (PLA2) erlaubten erstmals Einblicke in die Aktivität dieser Enzyme auf der Einzelmolekülebene. Es konnte gezeigt werden, daß die Enzymaktivität stark von den physikalischen Eigenschaften der Membran abhängig ist und daß Membranen in der Gel-Phase ausschließlich von Membrandefekten her und entlang der Hauptachsen des Molekülkristalls hydrolysiert werden, während die Hydrolyse flüssigkristalliner Membranen im wesentlichen isotrop verläuft. Die am freien Enzym gewonnenen Erkenntnisse konnten dann in einem nächsten Schritt zur Entwicklung einer neuartigen gerichteten Hydrolyse von Lipidmembranen genutzt werden, bei der mit der Spitze eines Rasterkraftmikroskops gezielt Defekte in kristallin gepackten Membranen induziert werden, und die Membranen dann durch das Enzym an Stellen mit diesen künstlichen Packungsdefekten hydrolysiert wird. Auf diese Weise konnten künstliche Strukturen in festkörpergestützten Membranen mit minimalen Strukturdurchmessern von bis zu 10 nm erzeugt werden. - Mit Hilfe von kraftspektroskopischen Untersuchungen an einzelnen DNA-Molekülen konnte erstmals ein neuartiger kraftinduzierter Schmelzübergang, der je nach Kraftladungsrate, Umgebungsbedingungen und DNA-Sequenz und Topologie zwischen einigen Piconewton (pN) und etwa 300 pN stattfindet, nachgewiesen werden. Durch Variation von Kraftladungsrate, Ionenstärke, Umgebungstemperatur und DNA-Sequenz konnte gezeigt werden, daß die mechanische Energie die unter Gleichgewichtsbedingungen bis zum kraftinduzierten Schmelzen in der DNA-Doppelhelix deponiert werden kann, hervorragend mit der freien Basenpaarungsenthalpie ∆Gbp der entsprechenden DNA- Sequenz unter den jeweiligen Umgebungsbedingungen übereinstimmt. Es konnte gezeigt werden, daß sich mit Hilfe der Temperaturabhängigkeit der mechanischen Stabilität von DNA die thermodynamischen Größen ∆Hbp und ∆Sbp von DNA direkt aus Kraftexperimenten an einzelnen Molekülen bestimmen lassen. Schließlich konnten die Basenpaarungskräfte von DNA erstmals sequenzspezifisch bestimmt werden. Die zum reißverschlußartigen Aufbrechen einer GC-Basenpaarung nötigen Kräfte betragen demnach 20±3 pN, die zum Aufbrechen einer AT-Basenpaarung nötigen Kräfte 9±3 pN. Auch hier konnte eine sehr gute Übereinstimmung der zum Aufbrechen der Basenpaarungen nötigen mechanischen Energie mit der freien Basenpaarungsenthalpie ∆Gbp festgestellt werden.

The intensity changes of an Australian monsoon depression and typhoons Flo (1990) and Ed (1990) are investigated using operational analyses, diagnostic studies, and numerical model calculations. The analyses are based on gridded data from the Australian Bureau of Meteorology’s (BMRC’s) Tropical Analysis System, the European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF) data archive, and the 1990 Tropical Cyclone Motion experiment (TCM-90). The TCM-90 analyses are provided by the Japan Meteorological Agency and the National Centers for Environmental Prediction and incorporate typhoon boguses of the Geophysical Fluid Dynamics Laboratory and the Japan Meteorological Agency. The monsoon depression developed over northwestern Australia in February 1994. After remaining quasi-stationary for several days after its formation in the monsoon trough, the depression drifted slowly southwestwards along the coast of Western Australia and eventually weakened. The evolution is exemplified by time-height cross-sections of various kinematic quantities as well as the apparent source of potential vorticity, which has been taken into account in the PV equation for the first time. A prominent feature of these diagnostic fields is the impact of convective and diabatic processes on the development. The structure of the depression is very similar to those of the few monsoon depressions that have been documented over the Indian subcontinent. The formation of the depression coincided with the passage of an upper-level middle-latitude trough and a low-level anticyclone to the south, but the extent to which the genesis was influenced by these disturbances is unclear. The equation for the mean tangential wind in a storm-following cylindrical coordinate system is applied to investigate the intensity changes of tropical cyclones and monsoon depressions. In this equation, the symmetric, the resolved asymmetric and the subgrid-scale contributions are fully separated. The tangential wind changes can be interpreted in terms of absolute vorticity flux, angular momentum flux, PV flux or the Eliassen-Palm flux-divergence. The corresponding eddy fluxes are compared, and the impact of convection on the intensity changes as well as the interaction between a monsoon depression and upper-level troughs and ridges is investigated. Analyses of observational data for a monsoon depression that formed near the coast of northwestern Australia in February 1994 show that all terms in the tangential wind equation are important, except for the drift term. These important terms include above all the subgrid-scale terms which are presumed to be largely due to processes associated with deep convection. In the lower and middle troposphere, the main terms contributing to the intensification of the monsoon depression are the radial absolute vorticity fluxes (cyclonic inward fluxes of relative and planetary vorticity; or the corresponding terms that include the Eliassen-Palm fluxes, the radial PV-fluxes, or the angular momentum fluxes) and the vertical advection of tangential wind. In the upper troposphere, the cyclonic tangential wind change can be attributed mainly to the relative vorticity fluxes (anticyclonic outward fluxes of relative vorticity), the vertical advection of tangential wind, and the subgrid-scale contributions. The weakening tendency of the upper-level anticyclone associated with these effects and the channelled, widespread outflow are related to the strengthening of the monsoon depression. The inward movement of the eddy PV-flux-maxima in the upper troposphere reflects the approach of PV anomalies associated with passing mid-latitude troughs. We hypothesize that the convection near the monsoon depression is enhanced in front of the approaching PV anomalies by the reduction of static stability and by the vacuum cleaner effect, and that this influences the intensification of the depression. As a check on the robustness of the findings, the results using BMRC analyses are compared with those using ECMWF analyses. Despite the high diurnal variability, the patterns of the daily-mean symmetric, resolved-asymmetric and unresolved-asymmetric contributions agree relatively well, although the figures from the higher resolution ECMWF analyses show more details with more distinct peaks. The intensity changes of typhoons Flo and Ed, which were strongly influenced by deep convection, have been investigated using the Europa- and the Deutschland-Modell of the Deutscher Wetterdienst. The sensitivity of model forecasts to different initial conditions, typhoon boguses, model resolution and physical parameterizations has been examined. The typhoons Flo and Ed developed east of Guam and drifted northwest and westward, respectively. During the observation period, they were embedded in the monsoon trough and were about 1700 km apart. After 15 September 1990, Flo intensified rapidly to supertyphoon strength and recurved towards Japan. Before weakening over the coast of Vietnam, Ed undertook an unusual, southwestward drift. The effects of the large-scale and subgrid-scale asymmetries on the intensity of Typhoon Flo were not significant despite the nearby TUTT-cell and could not explain the intense deepening phase after 15 September. An inward or outward drift of maximal or minimal absolute eddy-vorticity fluxes was not analysed. The predictions of the asymmetry effects give useful hints about the kind and strength of the effects independently of the grid-resolution and the typhoon bogus incorporated in the start analysis. As in the case of the Australian monsoon depression, the vertical advection of momentum and the subgrid-scale effects are not negligible. For the two typhoons, the Europa- and the Deutschland-Modell showed a modest forecast skill for intensity change. The initial data fields, the incorporated boguses, the model resolution, and the physical parameterizations have a significant influence on the intensity forecasts. The boundary values barely affect the intensity prediction. Compared to operational forecast models, the two models have good skill in predicting typhoon tracks. The track prediction is nearly independent of the grid resolution and the cumulus, radiation and diffusion parameterization applied. Variations in track arise primarily from different boundary conditions and initial analyses including the typhoon boguses used. The model resolution, the initial analysis used, and the typhoon bogus incorporated have nearly no influence on the distribution and size of the rain areas. However, the typhoon bogus used and the model resolution strongly affect the amount of core region precipitation. The intensity of the model typhoons is correlated with the precipitation intensity and the strength of convection. Averaged over the entire typhoon area, the differences in the amount of rain for the two model resolutions is small, however.

In der vorliegenden Arbeit habe ich mich mit den Auswirkungen eventuell im fruehen Universum vorhandener Antimaterieregionen auf die Haeufigkeiten der leichten Elemente beschaeftigt. Praktisch das gesamte Deuterium und der ueberwiegende Teil der Helium-4 Kerne, die wir heute im Universum beobachten, wurden in einem fuehen Evolutionsstadium des Kosmos — nur wenige Minuten nach dem Urknall — gebildet. In der Theorie der sogenannten Primordialen Nukleosynthese — oder auch Big Bang Nukleosynthese (BBN) — werden die relativen Haeufigkeiten der einzelnen Kerne abhangig von den genauen physikalischen Bedingungen im jungen Universum vorhergesagt. Die im Rahmen des Standardmodells der Kosmologie vorhergesagten Elementhaeufigkeiten stimmen im Allgemeinen gut mit aus Beobachtungen abgeleiteten Werten ueberein. Dies begr uendet den großen Erfolg dieser Theorie und macht sie zu einem der Grundpfeiler des kosmologischen Standardmodells. Denkbare Erweiterungen des Standardmodells koennen jedoch potentiell Auswirkungen auf den Ablauf der Kernsynthese haben. Da aber jedes glaubwuerdige Szenario ebenso wie die Standardtheorie die aus den Beobachtungen abgeleiteten Haeufigkeiten vorhersagen muss, duerfen die H¨aufigkeiten nur minimal beeinflusst werden. Diese Ueberlegungen gestatten es uns, die Kernsynthese als ”Werkzeug“ zur Untersuchung der physikalischen Bedingungen im jungen Universum zu verwenden. Dies ist bereits in der Vergangenheit vielfach praktiziert worden. Eine haeufig untersuchte Variante ist die sogenannte inhomogene Nukleosynthese. In einem solchen Modell wird eine Grundannahme des kosmologischen Standardmodells, die Homogenitaet der Verteilung der baryonischen Materie im jungen Universum, fallengelassen. Das von mir untersuchte Szenario geht noch einen Schritt weiter und laeßt auch Fluktuationen in der Baryonendichte mit negativem Vorzeichen zu. In einem solchen Modell besteht das junge Universum aus getrennten Materie- und Antimaterieregionen. Diese Art spezieller Anfangsbedingungen wird in einigen Modellen der elektroschwachen Baryogenese vorhergesagt. Solche Materie- und Antimaterieregionen werden sich gegenseitig annihilieren, sobald der Transport von Baryonen ueber die Grenzen der Regionen moeglich ist. Nach der vollst¨andigen Annihilation aller Antimaterieregionen bleibt nur der im Zuge der Baryogenese gebildete Ueberschuß an Materie uebrig. Zur numerischen Behandlung dieses Problems habe ich ein Computerprogramm entwickelt. In diesem Programm werden sowohl die nuklearen Reaktionen, die zum Aufbau der leichten Elemente fuehren, als auch Annihilationen beruecksichtigt. Da die Kernsynthese und die Annihilation der Antimaterieregionen im expandierenden Universum ablaufen, und die genauenWerte der einzelnen thermodynamischen Variablen, wie Druck, Dichte und Temperatur der beteiligten Teilchen, von entscheidender Wichtigkeit sind, muss das Programm auf dem Hintergrund der Expansion des Kosmos gerechnet werden. Weiterhin musste neben den Reaktionen, die zwischen den einzelnen Nukleonen ablaufen koennen, auch der Transport von Nukleonen und Antinukleonen in die jeweilige Anti-Region behandelt werden. Diese Transportprozesse werden zu fruehen Zeiten durch Diffusion von Baryonen beschrieben, zu spaeten Zeiten hingegen durch hydrodynamische Expansion von Regionen mit hoeherer Dichte gegen solche mit niedrigerer Dichte. Abhaengig vom Zeitpunkt der Annihilation k¨onnen die Haeufigkeiten der leichten Elemente durch zwei Haupteffekte beeinflusst werden. Im Zuge der Heliumsynthese, die bei einer kosmischen Temperatur von etwa 80 keV ablaeuft, werden praktisch alle freien Neutronen in Helium-4 Kerne eingebaut. Die primordiale Helium-4 Haeufigkeit haengt also stark von der Anzahl verfuegbarer Neutronen ab. Zu Zeiten vor der Heliumsynthese laeuft der Transport von Baryonzahl ueber die Domaenengrenzen durch Neutronendiffusion ab, Protonen koennen auf Grund ihrer elektrischen Ladung nur ueber wesentlich kuerzere Distanzen diffundieren. Fruehe Annihilation wird also bevorzugt auf Neutronen stattfinden und fuehrt so zu einer Reduzierung der Neutronendichte, und damit unmittelbar auch zu einer geringeren Menge an primordial produziertem Helium-4. Sind die Antimaterieregionen groeßer als die Diffusionslaenge von Neutronen zur Zeit der Heliumsynthese, ist ein nennenswerter Transport von Baryonzahl erst zu wesentlich sp¨ateren Zeiten moeglich. Antiprotonen, die nun in die Materieregion eindringen, koennen sowohl auf Protonen als auch auf die bereits gebildeten Helium-4 Kerne annihilieren. Weiterhin koennen die Helium-4 Kerne auch durch die im Annihilationprozess entstehenden Gammaquanten photodisintegriert werden. Beide Prozesse fuehren zur Bildung energetischer Sekundaerkerne, in erster Linie Helium-3. Diese energetischen Kerne koennen in einem weiteren Schritt durch nicht-thermische Reaktionen mit Helium-4 Kernen Lithium-6 Kerne bilden. Sp¨ate Annihilation wird also zu einer erhoehten Helium-3 und Lithium-6 Haeufigkeit im Vergleich zum Standardszenario fuehren. Als ein wichtiges Ergebnis meiner Arbeit habe ich auf Grund dieser Effekte Schranken sowohl an den maximal erlaubten Antimateriegehalt im jungen Universum, als auch an den Zeitpunkt der Annihilation, bestimmt durch die Groeße der Antimaterieregionen, hergeleitet. Diese neuen und rigiden Schranken decken einen weiten Annihilationszeitraum ab, von der Epoche des Ausfrierens der schwachen Wechselwirkungen bei einer Temperatur von etwa 1 MeV bis hinunter zur Epoche der Rekombination bei einer kosmischen Temperatur von etwa 10 nisse wesentlich restriktiver. Der relative Antimateriegehalt in Regionen die unmittelbar nach dem Ende der Kernsynthese annihilieren kann beispielsweise nicht hoeher als wenige Prozent der gesamten baryonischen Materie sein, fuer spaetere Annihilation sinkt dieser Wert um mehr als zwei Groeßenordnungen. In einem zweiten Hauptaspekt meiner Arbeit habe ich gezeigt, dass die durchaus im Detail vorhandenen Diskrepanzen zwischen den im Standardszenario der Big Bang Nukleosynthese vorhergesagten Elementh aeufigkeiten und den aus Beobachtungen abgeleiteten Werten durch die Praesenz einer gewissen Menge Antimaterie in einem bestimmten Laengenskalenbereich beseitigt werden koennen. Weiterhin habe ich untersucht, ob die im Standardszenario g ueltige obere Grenze fuer die Baryonendichte im Universum in einem Szenario mit Antimateriedom aenen ebenso gueltig ist. Auf Grund meiner Ergebnisse erscheint es sehr unwahrscheinlich, dass die Baryonendichte in einem Materie-Antimaterie Szenario wesentlich gr¨oßer sein kann, als im Standardszenario vorhergesagt.