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Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 04/05 Podcast
Photonics at the Frontiers: Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics

Photonics at the Frontiers: Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics

Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 04/05 vor 14 Jahren

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Die schnellsten bekannten lichtinduzierten Prozesse in der Natur
treten auf einer Zeitskala von wenigen Femtosekunden (fs) oder
sogar auf einigen hundert Attosekunden (as) auf. Um diese
ultraschnellen Licht-Materie-Wechelwirkungen aufzulösen und zu
erforschen, sind Lichtpulse von wenigen optischen Zyklen vom extrem
Ultravioletten (XUV) bis hin zum Infraroten (IR) erforderlich.
Deren Erzeugung stellt schon seit Jahren eine Herausforderung dar
und stößt auf breites Interesse für Anwendungen in Physik, Chemie
und Medizin. Im ersten Teil dieser Dissertation wird die
vielversprechende Methodik der nichtkollinearen optisch
parametrischen Verstärkung gestreckter Lichtpulse (NOPCPA) für die
Generierung von „few-cycle“ Lichtpulsen im Sichtbaren (Vis) und
nahen IR (NIR) mit Pulsdauern von 5- 8 fs Halbwertsbreite erheblich
weiterentwickelt. Grundlegende parametrische Einflüsse, wie die
Existenz einer parametrisch induzierten Phase und die Generierung
von optisch parametrischer Fluoreszenz (OPF), werden sowohl durch
theoretische Analysen und numerische Simulationen, als auch durch
konkrete Experimente erforscht. Experimentell werden im Rahmen
dieser Arbeit „few-cycle“ Lichtpulse mit einer Pulsdauer von 7.9
fs, 130 mJ Energie, bei 805 nm Zentralwellenlänge und einem sehr
hohen, „seed“-Puls limitierten Vorpuls-Kontrast von 11 und 8
Größenordnungen bei 30 ps und ca. 3 ps erzielt. Diese stellen
derzeit die leistungsstärksten „few-cycle“ Lichtpulse weltweit dar
und es werden durch diese Arbeit und Kooperationen neue Experimente
in der Hochfeld-Physik realisiert. Zum Einen, ist es mit dem hier
beschriebenen Breitbandpulsverstärker gelungen,
"quasimonoenergetische" Elektronen mit Energien mit bis zu 50 MeV
zu beschleunigen. Dazu wird der Lichtpuls zu relativistischen
Intensitäten von mehreren 1019 W/cm2 in einen Helium- Gasjet
fokussiert. Die Elektronen zeigen einen stark reduzierten
niederenergetischen Elektronenhintergrund, verglichen mit
Beschleunigung durch längere Lichtpulse. Zum Anderen, wurde
XUV-Licht bis zur 20. Harmonischen des generierten Lichtpulses aus
dem Breitbandpulsverstärker durch dessen „sub-cycle“ Wechselwirkung
mit Festkörperoberflächen erzeugt. Die Erzeugung von solchen
kohärenten hohen Harmonischen verspricht den Bau von kompakteren
XUV-Strahlungsquellen, die as-Pulsdauern mit hohen Photonenflüssen
XUVAnrege/ XUV-Abfrage Experimente kombinieren würden. Im Rahmen
dieser Arbeit werden darüber hinaus neue, erweiterte Konzepte für
noch breitbandigeres NOPCPA über eine Oktave entwickelt und
charakterisiert, die die Verwendung von zwei Pumppulsen in einer
NOPCPA Stufe und die Verwendung von zwei verschiedenen
Pumpwellenlängen in zwei aufeinanderfolgenden NOPCPA Stufen
beinhalten. Im zweiten Teil dieser Dissertation werden breitbandige
Weißlicht-Spektren und mittels NOPCPA spektral abstimmbare,
ultrakurze Lichtpulse verwendet um ein weltweit einzigartiges
transientes Absorptionsspektrometer mit Vielkanaldetektion zu
realisieren. Dieser neue Anrege-Abfrage Aufbau kombiniert eine sehr
breitbandige UV-Vis-NIR Abfrage mit einer hohen Zeitauflösung von
40 fs und hoher Sensitivität für die transiente Änderung der
optischen Dichte von weniger als 10-4. Damit ist es in dieser
Dissertation zum ersten Mal gelungen den photoinduzierten
Ladungstransfer im konjugierten Polymer Polythiophen und in
hybriden Polythiophen/Silizium Solarzellen in Echtzeit aufzulösen.
Dabei wird eine seit mehreren Dekaden geführte kontroverse Debatte
über die Natur der primären Photoanregung in organischen
Halbleitern aufgelöst: Exzitonen dissoziieren mit 140 fs
Zeitkonstante zu Polaronen (Ladungsträger). Entscheidende Parameter
(z.B. strukturelle Ordnung, Ladungsträgermobilität) für die
Effizienz der Generierung und Extraktion von freien Ladungsträgern
können bestimmt werden, was fundamentales Verständnis für die
Optimierung von organischer und hybrider Photovoltaik für
zukünftige nachhaltige Energiequellen beisteuert. Weitere
Ultrakurzzeit-Experimente an neuartigen organischen Solarzellen
sind hier begonnen und aufgezeigt.