Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 04/05 Archiv

Komplexe Plasmen sind Systeme bestehend aus schwach ionisierten Gasen und mesoskopischen Partikeln. Partikel in einem Plasma erhalten ihre Ladung hauptsächlich durch den Fluß von Ionen und Elektronen auf denen Oberflächen. Abhängig von der Teilchengröße und den Plasmabedinungen kann die Ladung pro Teilchen mehrere tausend Elementarladungen betragen. Da das Hintergrundgas sehr dünn ist, können Partikelsysteme unabhängig von dem Plasma betrachtet werden. In vielen Fällen kann das Partikelwechselwirkungspotential als Yukawapotential angenähert werden, welches im Wesentlichen ein abgeschirmtes Coulombpotential ist. Kapitel 1 ist eine kurze Einleitung in die theoretischen Konzepte komplexer Plasmen. Aufgrund der Bedeutung des Mechanismus, beginne ich diese Arbeit mit der Diskussion der Teilchenladung für zwei verschiedene Situationen in Kapitel 2. Zunächst beschreibe ich ein einzigartiges Experiment, die "Coulomb-Explosion", zur Messung der Teilchenladung tief in der Plasmarandschicht. Ein Hybrid-Analyseverfahren, bestehend aus Teilchenverfolgung, MD und PIC Simulationen, wurde angewendet um die Ladung im Anfangsstadium der Explosion abzuschätzen. Dieses wird mit einer theoretische Methode zur Bestimmung der Partikelladung im Bulk-Plasma bei verschiedenen Entladungsfrequenzen ergänzt. Die Abhängigkeit der Partikelladung von der Entladungsfrequenz wird bei drei verschiedenen Drücken gezeigt. Das verwendete Modell ist hilfreich um die Veränderung der Teilchenladung in Abhänigkeit der Entladungsfrequenz abzuschätzen. Die hohe Teilchenladung und die damit verbundene abstoßende Teilchenwechselwirkung verhindern Partikelagglomeration. In Kapitel 3 stelle ich ein Experiment vor, in dem Partikelagglomeration durch selbst-angeregte Wellen induziert wird. Innerhalb der Wellen werden die Teilchen derart beschleunigt, dass das abstoßende Potential durch die erhöhte kinetische Energie überwunden werden kann. Die resultierenden Agglomerate werden mit einem "Long-Distance" Mikroskop überprüft. Im Folgenden stelle ich ein System binärer komplexer Plasmen vor. Unter bestimmten Bedingungen können monodisperse Partikel in einer Monolage eingefangen werden. Die Teilchen ordnen sich in einem Dreiecksgitter mit hexagonaler Symmetrie an. Dies ist als 2D Plasmakristall bekannt. Wenn ein sich bewegendes, einzelnes Teilchen einer anderen Spezies in das System eingeführt wird, verursacht es eine Störung des Kristallgitters. In Kapitel 4 werden die Untersuchungen der Wechselwirkung des Kristallgitters mit einem sich oberhalb des Gitters (stromaufwärts des Ionenflusses) befindlichen Teilchens diskutiert. Dieses zusätzliche Partikel erzeugt einen Mach-Kegel, da es sich mit einer Geschwindigkeit, schneller als der Schall in dem System bewegt. Das stromaufwärts befindliche Teilchen neigt dazu sich zwischen Reihen von Teilchen in dem Gitter zu bewegen, was als "Channeling-Effekt" bekannt ist. Wenn Teilchen einer Spezies eine Partikelwolke einer anderen durchdringen, bilden sowohl die durchfliessende als auch die durchflossene Teilchenwolke Kettenstrukturen ("Lanes") aus. In komplexen Plasmen ist die Wechselwirkung verschiedener Partikel immer stärker abstoßend als das geometrische Mittel der Wechselwirkung gleicher Partikel. Diese Asymmetrie in der gegenseitigen Wechselwirkung heißt "Positive nicht-Additivität". Deren Grad wird von dem nicht-Additivitäts Parameter bestimmt. In Kapitel 5 beschreibe ich zuerst die Ergebnisse von Langevin-Simulationen, um die Abhängigkeit der "Lane - Formation" von dem nicht-Additivitäts Parameters zu studieren. Weiterhin wurde die Rolle des Anfangszustands numerisch untersucht. Zusätzlich wurde eine Reihe umfassender Experimente zur "Lane - Formation" an Bord der Internationalen Raumstation (ISS) durchgeführt. Die Auswertung der Experimente konzentrierte sich auf die Struktur der durchflossenen Teilchen. Der Einfluss der Partikeldichten und -größe wurden untersucht. Das Studium zweier aufeinanderfolgenden Durchdringungen offenbarte einen "Memory-Effekt" in der Kettenstruktur. Zusätzlich wurde ein Übergang von freier "Lane-Formation" zu einem, von Entmischung dominierten, Zustand des Nichtgleichgewichtsystems innerhalb einer Experimentreihe beobachtet. Schließlich stelle ich einen ergänzenden Versuch zur "Lane-Formation" in erdgebundenen Experimenten vor. Die Schwerkraft wurde hier durch thermophoretische Kräfte kompensiert. In dieser Versuchsreihe konnten die durch unregelmässige Teilchengeschwindigkeiten und Inhomgenitäten in der durchflossenen Teilchenwolke entstehenden Nachteile erfolgreich überwunden werden. Mit diesem Modell-System kann die "Lane-Formation" im Detail untersucht werden und die Ergebnisse mit denen numerischer Simulationen und denen aus Experimenten in Kolloiden verglichen werden.

The reflection of a laser pulse from a mirror moving close to the speed of light could in principle create an X-ray pulse with unprecedented high brightness owing to the increase in photon energy and accompanying temporal compression by a factor of $4\gamma^2$, where $\gamma$ is the Lorentz factor of the mirror. While this scheme is theoretically intriguingly simple and was first discussed by A. Einstein more than a century ago, the generation of a relativistic structure which acts as a mirror is demanding in many different aspects. Recently, the interaction of a high intensity laser pulse with a nanometer thin foil has raised great interest as it promises the creation of a dense, attosecond short, relativistic electron bunch capable of forming a mirror structure that scatters counter-propagating light coherently and shifts its frequency to higher photon energies. However, so far, this novel concept has been discussed only in theoretical studies using highly idealized interaction parameters. This thesis investigates the generation of a relativistic electron mirror from a nanometer foil with current state-of-the-art high intensity laser pulses and demonstrates for the first time the reflection from those structures in an experiment. To achieve this result, the electron acceleration from high intensity laser nanometer foil interactions was studied in a series of experiments using three inherently different high power laser systems and free-standing foils as thin as 3nm. A drastic increase in the electron energies was observed when reducing the target thickness from the micrometer to the nanometer scale. Quasi-monoenergetic electron beams were measured for the first time from ultrathin ($\leq$5nm) foils, reaching energies up to ~35MeV. The acceleration process was studied in simulations well-adapted to the experiments, indicating the transition from plasma to free electron dynamics as the target thickness is reduced to the few nanometer range. The experience gained from those studies allowed proceeding to the central goal, the demonstration of the relativistically flying mirror, which was achieved at the Astra Gemini dual beam laser facility. In this experiment, a frequency shift in the backscatter signal from the visible (800nm) to the extreme ultraviolet (~60nm) was observed when irradiating the interaction region with a counter-propagating probe pulse simultaneously. Complementary to the experimental observations, a detailed numerical study on the dual beam interaction is presented, explaining the mirror formation and reflection process in great depth, indicating a $>10^4$ fold increase in the backscatter efficiency as compared to the expected incoherent signal. The simulations show that the created electron mirrors propagate freely at relativistic velocities while reflecting off the counter-propagating laser, thereby truly acting like the relativistic mirror first discussed in Einstein's thought experiment. The reported work gives an intriguing insight into the electron dynamics in high intensity laser nanofoil interactions and constitutes a major step towards the coherent backscattering from a relativistic electron mirror of solid density, which could potentially generate bright bursts of X-rays on a micro-scale.

This thesis reports on the design and first experimental realization of a surface-electrode quadrupole guide for free electrons. The guide is based on a miniaturized, planar electrode layout and is driven at microwave frequencies. It confines electrons in the near-field of the microwave excitation, where strong electric field gradients can be generated without resorting to resonating structures or exceptionally high drive powers. The use of chip-based electrode geometries allows the realization of versatile, microstructured potentials with the perspective of novel quantum experiments with guided electrons. I present the design, construction and operation of an experiment that demonstrates electron confinement in a planar quadrupole guide for the first time. To this end, electrons with kinetic energies from one to ten electron-volts are guided along a curved electrode geometry. The stability of electron guiding as a function of drive parameters and electron energy has been studied. A comparison with numerical particle tracking simulations yields good qualitative agreement and provides a deeper understanding of the electron dynamics in the guiding potential. Furthermore, this thesis gives a detailed description of the design of the surface-electrode layout. This includes the development of an optimized coupling structure to inject electrons into the guide with minimum transverse excitation. I also discuss the extension of the current setup to longitudinal guide dimensions that are comparable to or larger than the wavelength of the drive signal. This is possible with a modified electrode layout featuring elevated signal conductors. Electron guiding in the field of a planar, microfabricated electrode layout allows the generation of versatile and finely structured guiding potentials. One example would be the realization of junctions that split and recombine a guided electron beam. Furthermore, it should be possible to prepare electrons in low-lying quantum mechanical oscillator states of the transverse guiding potential by matching an incoming electron beam to the wave functions of these states.

The control of chemical reactions is of great interest from both a fundamental and an industrial perspective. Among the many different ways to control the outcome of chemical reactions, control with the electric field waveform of laser pulses offers the possibility to control dynamics on the femtosecond, or even attosecond, timescale. This thesis presents work on a recently developed approach to control molecular processes by guiding electron motion inside molecules with the waveform of light. The work presented in this thesis started right after the pioneering experiment on laser-induced electron localization in the dissociative ionization of molecular hydrogen with phase-stabilized few-cycle laser pulses. First, electron localization was studied for the different isotopomers H_2, HD, and D_2. The laser waveform driven strongly coupled electron and nuclear dynamics was investigated with single and two-color control schemes using near-infrared pulses as the fundamental. Furthermore, the subcycle control of charge-directed reactivity in D_2 at mid-infrared wavelengths (2.1 micrometers) was both observed experimentally and investigated quantum-dynamically. Two reaction pathways could be detected and controlled simultaneously for the first time. Extending the approach from the prototype hydrogen molecules, which contain only a single remaining electron after initial ionization, towards complex multielectron systems was a major goal of this thesis and first achieved for carbon monoxide. Experimental and theoretical results (by our collaborators from the de Vivie-Riedle group) on the waveform control of the directional emission of C^+ and O^+ fragments from the dissociative ionization of CO shed light on the complex mechanisms responsible for the waveform control in multielectron systems. In particular, it was found that not only the dissociation dynamics but also the ionization can lead to an observable asymmetry in the directional ion emission. In CO the contributions from these two processes could not be experimentally distinguished. Studies on another heteronuclear target, DCl, showed that for this molecule mainly the ionization step is responsible for an asymmetry in the fragment emission that can be controlled with the laser waveform. Another result of the studies on complex molecules was that the angular distributions of emitted ions from the breakup of the molecules in few-cycle laser fields showed the contributions of various orbitals in the ionization step. These results were supported by a new theoretical treatment by our collaborators from the de Vivie-Riedle group based on electronic structure theory for diatomic and larger systems, where multi-orbital contributions could be taken into account. Studies of the angle-dependent ionization of both homonuclear N_2, O_2 and heteronuclear CO and DCl molecules in few-cycle laser fields clearly show the importance of multi-orbital contributions (two HOMOs or HOMO+HOMO-1). Finally, waveform-controlled laser fields have been applied to orient molecules. Our findings on DCl suggested that samples of oriented molecular ions can be generated under field-free conditions, where the angle-dependent preferential ionization with a near single-cycle pulse is responsible for the orientation. The control of rotational wave packet dynamics by two-color laser fields was observed for CO and can be interpreted in the framework of two mechanisms: A) the hyperpolarizability orientation mechanism that dominates at low intensities, where the ionization probability is quite low and B) the ionization depletion mechanisms that prevails at high intensities, where substantial ionization occurs.

Photokatalyse zählt zu den Zukunftstechnologien der Energieerzeugung und -speicherung. Kolloidale Nanopartikelsysteme gelten als potentielle Lösungsansätze, da sie als „schwimmende Nanokraftwerke“ in wässriger Lösung langfristig eine effiziente in situ Umwandlung von Sonnenenergie in Brennstoff versprechen. In dieser Arbeit wurde erstmals mit kolloidalen Halbleiternanopartikeln photokatalytische Wasserstoffproduktion erzielt. Im Detail wurde Wasser mit kolloidalen, platindekorierten Cadmiumsulfidnanostäbchen zu Wasserstoff reduziert. Die Oxidation des Wassser zu Sauerstoff wurde durch Zugabe eines Reduktionsmittels (Lochfänger) substituiert, z.B. Sulfit, das durch das Photoloch zu Sulfat reduziert wird. Bei der photochemischen Platindekoration wurden neben den erwarteten Platinnanopartikeln mit 4 - 5nm Durchmesser auch Subnanometer große Platincluster entdeckt, die trotz der geringeren Menge an deponierten Platin auf den Nanostäbchen die gleiche Quanteneffizienz demonstrieren. Zum tiefgreifenden Verständnis eines photokatalytischen Nanopartikelsystems wurde erstmals die Ladungsträgerdynamik der Photoladungen während der Wasserstoffproduktion mit transienter Absorptionsspektroskopie untersucht. Es stellt sich heraus, dass der Elektronentransfer zum Platin mit zunehmender Platinmenge beschleunigt wird. Entgegen der Erwartung stellt man bei Zugabe des Lochfängers zur photokatalytischen Aktivierung des Systems eine Verlangsamung der Ladungstransfer zum Platin um eine Größenordnung fest, obwohl man intuitiv bei Wasserstoffproduktion einen beschleunigten Elektronentransfer zum Katalysator gegenüber einem inaktiven System erwarten würde. Der reduzierte Transfer des Elektrons zum Platin resultiert aus komplexer Wechselwirkung von Elektron und Loch, das zur Lokalisation des Elektrons an der Oberfläche oder zur Delokalisation in Volumenzuständen führt. Je nach Zustand der Elektronenwellenfunktion folgt ein größerer oder geringerer Überlapp der Wellenfunktion mit der Platindekoration an der Oberfläche, was die Transferrate direkt beeinflusst. Des Weiteren wurde der Einfluss des Reduktionspotentials des Lochfängers auf die Quanteneffizienz untersucht und festgestellt, dass mit stärkerer Reduktionskraft auch die Effizienz der Wasserstoffproduktion steigt. Dies ist auf eine beschleunigte Ladungstrennung des Exzitons durch effizientere Oxidation des Lochfängers durch das Photoloch zurückzuführen. In einem weiteren Projekt wurde eine neue Depositionsmethode entwickelt, mit der auf Monolagenfilmen aus Cadmiumsulfidnanostäbchen im Ultrahochvakuum Platincluster mit definierter Anzahl von Clustern pro Nanostäbchen und kontrollierter Anzahl von Platinatomen pro Cluster deponiert wurden.

In this thesis we report on two matters, (i) time-resolved single particle bio-sensing using a cavity enhanced refractive index sensor with unmatched sensitivity, and (ii) the theoretical analysis of parametric normal mode splitting in cavity optomechanics, as well as the quantum limit of a displacement transducer that relies on multiple cavity modes. It is the unifying element of these studies that they rely on a high-Q optical cavity transducer and amount to a precision measurement of an optical frequency. In the first part, we describe an experiment where a high-Q toroidal microcavity is used as a refractive index sensor for single particle studies. The resonator supports whispering gallery modes (WGM) that feature an evanescent fraction, probing the environment close to the toroid's surface. When a particle with a refractive index, different from its environment, enters the evanescent field of the WGM, the resonance frequency shifts. Here, we monitor the shift with a frequency resolution of df/f=7.7e-11 at a time resolution of 100µs , which constitutes a x10 improvement of the sensitivity and a x100 improvement in time resolution, compared to the state of the art. This unprecedented sensitivity is the key to real-time resolution of single lipid vesicles with 25nm radius adsorbing onto the surface. Moreover -- for the first time within one distinct measurement -- a record number of up to 200 identifiable events was recorded, which provides the foundation for a meaningful statistical analysis. Strikingly, the large number of recorded events and the high precision revealed a disagreement with the theoretical model for the single particle frequency shift. A correction factor that fully accounts for the polarizability of the particle, and thus corrects the deviation, was introduced and establishes a quantitative understanding of the binding events. Directed towards biological application, we introduce an elegant method to cover the resonator surface with a single lipid bilayer, which creates a universal, biomimetic interface for specific functionalization with lipid bound receptors or membrane proteins. Quantitative binding of streptavidin to biotinylated lipids is demonstrated. Moving beyond the detection limit, we provide evidence that the presence of single IgG proteins (that cannot be resolved individually) manifests in the frequency noise spectrum. The theoretical analysis of the thermo-refractive noise floor yields a fundamental limit of the sensors resolution. The second part of the thesis deals with the theoretical analysis of the coupling between an optical cavity mode and a mechanical mode of much lower frequency. Despite the vastly different resonance frequencies, a regime of strong coupling between the mechanics and the light field can be achieved, which manifests as a hybridization of the modes and as a mode splitting in the spectrum of the quadrature fluctuations. The regime is a precondition for coherent energy exchange between the mechanical oscillator and the light field. Experimental observation of optomechanical mode splitting was reported shortly after publication of our results [cf. Gröblacher et al., Nature 460, 724--727]. Dynamical backaction cooling of the mechanical mode can be achieved, when the optical mode is driven red-detuned from resonance. We use a perturbation and a covariance approach to calculate both, the power dependence of the mechanical occupation number and the influence of excess noise in the optical drive that is used for cooling. The result was one to one applied for data analysis in a seminal article on ground state cooling of a mechanical oscillator [cf. Teufel et al., Nature 475, 359--363]. In addition we investigate a setting, where multiple optical cavity modes are coupled to a single mechanical degree of freedom. Resonant build-up of the motional sidebands amplifies the mechanical displacement signal, such that the standard quantum limit for linear position detection can be reached at significantly lower input power.

Genexpression that is the cellular synthesis of proteins is comprised of the sub-steps tran- scription (mRNA synthesis based on the DNA master), translation (protein synthesis based on the mRNA) and protein folding. Owing to the large number of interactions between individual components this process is very complex in vivo and therefore mathematical modeling is extremely laborious. By means of simpli�ed in vitro model systems individual aspects of cellular gene expression can be studied in detail. Cell-free gene expression denotes the biochemical synthesis of proteins in vitro. Cell-free systems are comprised of the predominant components of the cellular transcription and translation machinery like polymerases, ribosomes, amino acids and nucleotides dissolved in bu�er. These systems are either cellular extracts or are reconstituted from puri�ed components. In this thesis gene expression in a cell-free system was used to develop a quantitative model system of the gene expression kinetics in vitro. To this end techniques were developed that enable reproducible quantitative fuorescence measurements of mRNA and protein synthesized in a cell-free system.