Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 02/05 Archiv

In der vorliegenden Arbeit wurden die diffusiven und elektrophoretischen Eigenschaften von Desoxyribonuklein-säure (DNA) und die Selbstassemblierung von DNA-Chromophor-Hybridmolekülen untersucht. Hierzu wurden, neben Gelelektrophorese und temperaturabhängigen Absorptionsmessungen, vor allem Fluoreszenz-Korre-lationsmethoden angewandt. Um quantitative Aussagen mittels Fluoreszenz-Korrelations-Spektroskopie (FCS) über die freie Diffusion von doppelsträngigen (ds) DNA-Fragmenten (75 bp - 1019 bp) in wässrigen Lösungen zu treffen, wurden laserleis-tungsabhängige Messungen durchgeführt. Diese Experimente ergaben, dass photophysikalische Effekte wie Triplettrelaxation, Isomerisations- oder Bleichprozesse die Autokorrelation entscheidend beeinflussen. Die Län-genabhängigkeit der gemessenen Diffusionskonstanten kann mit einem Stabmodell beschrieben werden, das für alle verwendeten dsDNA-Fragmente, die Konturlängen von bis zu 7 Persistenzlängen aufweisen, Gültigkeit besitzt. In diesem Zusammenhang konnte auch gezeigt werden, dass kleinere Diffusionskonstanten lediglich bei der Zuga-be von zweiwertigen Salzen und bei hohen Salzstärken (> 0,1 M) beobachtet werden. Durch eine Komplexierung der dsDNA-Fragmente mit kationischen und neutralen Lipiden war es möglich, dsDNA in ein unpolares Lösungs-mittel (n-Alkan) zu überführen. Durch Messung der freien Diffusion konnte die Monodispersität von Lipid-dekorierten dsDNA-Fragmenten festgestellt werden. In der unpolaren Phase wurde eine kritische DNA-Konzentration (≈ 10 nM) festgestellt, die für die Stabilität der DNA-Lipid-Komplexe notwendig ist. In der Arbeitsgruppe von Prof. Dr. Müllen am Max-Planck-Institut für Polymerforschung in Mainz wurde ein DNA-Chromophor-Hybrid synthetisiert, bei dem an ein zentrales Farbstoffmolekül (Perylen) beidseitig jeweils ein kurzes ca. 20 Basen langes Oligonukleotid (ODN) kovalent angebunden wurde. FCS-Messungen, die die intrinsi-schen Fluoreszenzeigenschaften des Hybrids ausnutzten, konnten die Löslichkeit und Monodispersität der Hybride bzw. der Lipid-Hybrid-Komplexe sowohl in wässriger Phase als auch in Alkanen nachweisen. Durch eine geeigne-te Wahl der ODN-Sequenzen und der Anknüpfungsstelle der ODN an den Farbstoffkern entstanden durch Basen-paarung unterschiedliche, supramolekulare Strukturen, die in Gelelektrophorese-Experimenten nachgewiesen wur-den. Symmetrische DNA-Chromophor-Hybride können neben beliebig langen, linearen Ketten bei entsprechender Modifikation der Bausteine sandwichartige Dimere ausbilden. Asymmetrische Hybride ermöglichen den Aufbau linearer Strukturen definierter Länge (z. B. Dimere). Die thermodynamischen Eigenschaften der unterschiedlichen, supramolekularen Konstrukte wurden durch tempe-raturabhängige Absorptionsexperimente untersucht. Die Denaturierung der linearen kettenartigen Strukturen kann durch ein Zwei-Zustands-Modell beschrieben werden, dessen energetische Eigenschaften sehr gut mit denen der verwendeten ODN übereinstimmen. Im Fall der sandwichartigen Strukturen musste für den Schmelzübergang ein Drei-Zustands-Modell angenommen werden, wobei die eingebauten Farbstoffkerne eine energetische Wechselwir-kung vermittelten. Neben der freien Diffusion von dsDNA wurde deren elektrophoretische Drift untersucht. Dazu wurde ein Mikroe-lektrophorese-System entwickelt, bei dem die Drift im elektrischen Feld mittels zweier Laserfoki detektiert wird, die einen Abstand von ca. 5 µm aufweisen. Hierbei wirken die beiden Foki wie eine mikroskopische „Lichtschran-ke“; die Driftzeit wird dabei durch eine Orts-Orts-Kreuzkorrelation der beiden Fluoreszenzsignale zugänglich ge-macht. Auf Grund der methodisch bedingten sehr hohen Ortsauflösung ist es möglich, detaillierte Aussagen über die elektrophoretischen und elektroosmotischen Anteile an der Drift zu treffen. Experimente mit unterschiedlichen Feldstärken zeigen, dass eine Temperaturänderung durch den Eintrag von Joulscher Wärme nicht vernachlässigbar ist. Die elektrophoretische Mobilität ist in freier Lösung bei der verwendeten dsDNA unabhängig von der Frag-mentlänge und beträgt im Mittel 4,5∙10-4 cm2/Vs. Durch die gleichzeitige Messung von Drift und Diffusion konnte neben der elektrophoretischen Mobilität der dsDNA-Fragmente auch der Einfluss der hydrodynamischen Reibung ermittelt werden. Dadurch zeigt sich, dass neben der elektrostatischen Kraft und der Reibungskraft auch hydrody-namische Abschirmeffekte berücksichtigt werden müssen, um mit einem entsprechenden Kraftbild die Elektropho-rese-Experimente zu erklären. Im Gegensatz zu den Messungen in freier Lösung zeigt die elektrophoretische Drift der dsDNA-Fragmente in ei-nem physikalischen Polyethylenoxid-Netzwerk eine Längenabhängigkeit, die einem Potenzgesetz folgt (exp=-0,3). Berechnet man das Auflösungspotential der Elektrophorese-Experimente und vergleicht dies mit theoretischen Vorhersagen, so ergibt sich, dass die Diffusion im Vergleich zur Detektorausdehnung den deutlich stärker limitie-renden Faktor bezüglich des Auftrennpotentials unterschiedlich langer DNA darstellt. Die Auftrennung unter-schiedlich langer dsDNA-Fragmente in der Lösung konnte experimentell nachgewiesen werden, wobei die Auflö-sungsgrenze ungefähr 400 bp betrug. Die vorgestellten Ergebnisse belegen, dass FCS zur quantitativen Charakterisierung der Diffusion eingesetzt wer-den kann. Darüber hinaus erlaubt die simultane Messung von elektrophoretischer Drift und Diffusion mit Hilfe von Doppelfokus-FCS, die Bildung von supramolekularen Konstrukten im Bezug auf Ladung und Geometrie mit einer Zeitauflösung im Minutenbereich zu verfolgen.

This thesis is devoted to the study of optical spectra of thermonuclear supernovae, known as ``Type Ia'' supernovae (SN Ia). These violent stellar explosions, visible across a large fraction of the observable universe, are used to measure distances on cosmological scales. By directly probing the expansion dynamics of the universe, measurements of relative luminosity distances to SN Ia have shown the universal expansion to be accelerating. Such an acceleration can only be explained if the universe is pervaded by a new form of energy with negative pressure -- or ``Dark Energy'', such as Einstein's cosmological constant, Lambda. The use of SN Ia as distance indicators requires the use of a purely empirical calibration scheme relating the shape of the SN~Ia light curve with its peak luminosity. Although this relation is well verified for SN Ia in the local universe, it lacks convincing theoretical basis. Moreover, in view of the current uncertainties in modeling the explosion mechanisms and inferring the progenitor systems of SN Ia, its extrapolation to higher redshifts could be systematically affected by evolutionary effects, thereby biasing the cosmological results. Spectroscopy is better suited than photometry to make quantitative comparisons between SN Ia at different redshifts. Large amounts of information are conveyed by spectra on the properties of the ejecta (chemical composition, velocity/density gradients, excitation level); subtle differences, blurred together in photometric measurements, will show up in the spectra. However, comparisons of SN Ia at different redshifts have so far only been qualitative in nature. This thesis presents original results on a quantitative comparison, based on several analysis tools developed and/or tested during the course of the past three years. The thesis is structured as follows: the first two chapters serve as an introduction to the reader on the cosmological use of SN Ia, and on their optical spectra (theory and observation). Chap. 3 (Blondin et al. 2005a) presents a two-dimensional deconvolution method to separate a supernova spectrum from the contaminating background of its host galaxy. This algorithm was used to reduce the SN~Ia spectra, taken with the ESO Very Large Telescope, presented in Matheson et al. 2005 (see Appendix A). In Chap. 4, we discuss the use of a cross-correlation tool to determine the redshift of a SN Ia based on its spectrum alone -- i.e., not relying on narrow lines in the spectrum of the host galaxy. The main focus of this thesis is Chap. 5 (Blondin et al. 2005b): using characteristics of line-profile shapes in SN Ia, we provide the first clear quantitative evidence that the high-redshift SN~Ia are indeed similar to their local counterparts, providing a confirmation of their use as reliable cosmological distance indicators. Finally, in Chap. 6 we present preliminary results on cosmological time-dilation effects in high-redshift SN Ia spectra.

We take a multi-faceted approach to study galaxy populations in the local universe, using the completed Two Degree Field Galaxy Redshift Survey (2dFGRS), the ``Millennium Run'' LCDM N-body simulation, and a semi-analytic model of galaxy formation. Our investigation covers both small and large scale aspects of the galaxy distribution. This work can be broken into three sections, outlined below. Using the 2dFGRS we explore the higher-order clustering properties of local galaxies to quantify both (i) the linear and non-linear bias of the distribution relative to the underlying matter field, and (ii) the nature of hierarchical scaling in the clustering moments of the galaxy distribution. This last point is the expected signature of an initially Gaussian distribution of matter density fluctuations that evolved under the action of gravitational instability. We show in Chapters 2, 3, and 4 that the 2dFGRS higher-order clustering moments are indeed hierarchical, which we measure up to sixth order for galaxies brighter than M_bJ-5log10 h=-17 and which sample the survey volume out to z~0.3. The moments are found to be well described by the negative binomial probability distribution function, and we rule out, at high significance, other models of galaxy clustering, such as the lognormal distribution. This result holds in redshift space on all scales where we obtain a good statistical signal, typically 0.5< R (h^-1 Mpc) < 30 (i.e. from strongly non-linear to quasi-linear regimes). Interestingly, we find that the moments on larger scales can be significantly altered by two massive superclusters present in the 2dFGRS. The skewness of the galaxy distribution is found to have a weak dependence on galaxy luminosity. We show that a simple linear biasing model provides an inadequate description of the higher order results, suggesting that non-linear biasing is present in the clustering moments of the 2dFGRS. The large-scale distribution of structure within the 2dFGRS allows us to study the properties of the galaxy population as a function of local environment. In Chapter 5 we measure the luminosity function of early and late-types galaxies in survey regions ranging from sparse voids to dense clusters to reveal the dominant population in each. Fitting each luminosity function with a Schechter function allows us to quantify how the bright and faint populations transform with changing density contrast. We find that (i) the population in voids is dominated by late types, with a noticeable deficit of intermediate and bright galaxies relative to the mean, and (ii) cluster regions have an excess of very bright early-type galaxies relative to the mean. When directly comparing faint early and late type galaxies in void and cluster regions, the cluster population shows comparable abundances of both types, whereas in voids the late types dominate by almost an order of magnitude. Of interest to many galaxy formation models is our measurement that reveals that the faint-end slope of the overall luminosity function depends at most weakly on density environment. Finally, in Chapter 6, we develop a self-consistent model of galaxy formation and couple this to the Millennium Run LCDM N-body simulation. This simulation represents a significant step forward in both size and resolution, allowing us to follow the the complete evolutionary histories of approximately 20 million galaxies down to luminosities as faint as the Small Magellanic Cloud in a volume comparable to that sampled by the 2dFGRS. In our galaxy formation model we supplement previous treatments of the growth and activity of central black holes with a new model for `radio' feedback from those active galactic nuclei that lie at the centre of a quasistatic X-ray emitting atmosphere in a galaxy group or cluster. With this we can simultaneously explain (i) the low observed mass drop-out rate in cooling flows, (ii) the exponential cut-off at the bright end of the galaxy luminosity function, and (iii) the fact that the most massive galaxies tend to be bulge-dominated systems in clusters and contain systematically older stars than lower mass galaxies. This success occurs because static hot atmospheres form only in the most massive structures, and radio feedback (in contrast, for example, to supernova or starburst feedback) can suppress further cooling and thus star formation without itself requiring star formation. Matching galaxy formation models with such observations has previously proved quite challenging.

Canonically deformed spacetime, where the commutator of two coordinates is a constant, is the most commonly studied noncommutative space. Noncommutative gauge theories that have ordinary gauge theory as their commutative limit have been constructed there. But these theories have their drawbacks: First of all, constant noncommutativity can only be an approximation of a realistic theory, and therefore it is necessary to study more complicated space-dependent structures as well. Secondly, in the canonical case, the noncommutativity didn't fulfill the initial hope of curing the divergencies of quantum field theory. Therefore it is very desirable to understand noncommutative spaces that really admit finite QFTs. These two aspects of going beyond the canonical case will be the main focus of this thesis. They will be addressed within two different formalisms, each of which is especially suited for the purpose. In the first part noncommutative spaces created by star-products are studied. In the case of nonconstant noncommutativity, the ordinary derivatives possess a deformed Leibniz rule, i.e. d_i (f star g) \neq d_i f star g + f star d_i g. Therefore we construct new objects that still have an undeformed Leibniz rule. These derivations of the star-product algebra can be gauged much in the same way as in the canonical case and lead to function-valued gauge fields. By linking the derivations to frames (vielbeins) of a curved manifold, it is possible to formulate noncommutative gauge theories that admit nonconstant noncommutativity and go to gauge theory on curved spacetime in the commutative limit. We are also able to express the dependence of the noncommutative quantities on their corresponding commutative counterparts by using Seiberg-Witten maps. In the second part we will study noncommutative gauge theory in the matrix theory approach. There, the noncommutative space is the ground state of a matrix action, the fluctuations around this ground state creating the gauge theory. In the canonical case the matrices used are infinite-dimensional (they are the Fock-space representation of the Heisenberg algebra), leading to a number of problems, especially with divergencies. Therefore we construct gauge theory using finite dimensional matrices (fuzzy spaces). This gauge theory is finite, goes to gauge theory on a 4-dimensional manifold in the commutative limit and can also be used to regularize the noncommutative gauge theory of the canonical case. In particular, we are able to match parts of the known instanton sector of the canonical case with the instantons of the finite theory.

This thesis studies the performance of statistical learning methods in high energy and astrophysics where they have become a standard tool in physics analysis. They are used to perform complex classification or regression by intelligent pattern recognition. This kind of artificial intelligence is achieved by the principle ``learning from examples'': The examples describe the relationship between detector events and their classification. The application of statistical learning methods is either motivated by the lack of knowledge about this relationship or by tight time restrictions. In the first case learning from examples is the only possibility since no theory is available which would allow to build an algorithm in the classical way. In the second case a classical algorithm exists but is too slow to cope with the time restrictions. It is therefore replaced by a pattern recognition machine which implements a fast statistical learning method. But even in applications where some kind of classical algorithm had done a good job, statistical learning methods convinced by their remarkable performance. This thesis gives an introduction to statistical learning methods and how they are applied correctly in physics analysis. Their flexibility and high performance will be discussed by showing intriguing results from high energy and astrophysics. These include the development of highly efficient triggers, powerful purification of event samples and exact reconstruction of hidden event parameters. The presented studies also show typical problems in the application of statistical learning methods. They should be only second choice in all cases where an algorithm based on prior knowledge exists. Some examples in physics analyses are found where these methods are not used in the right way leading either to wrong predictions or bad performance. Physicists also often hesitate to profit from these methods because they fear that statistical learning methods cannot be controlled in a physically correct way. Besides there are many different statistical learning methods to choose from and all the different methods have their advantages and disadvantages -- compared to each other and to classical algorithms. By discussing several examples from high energy and astrophysics experiments the principles, advantages and weaknesses of all popular statistical learning methods will be analysed. A focus will be put on neural networks as they form some kind of standard among different learning methods in physics analysis.

The mass of the top quark is a fundamental parameter of the Standard Model. Its precise knowledge yields valuable insights into unresolved phenomena in and beyond the Standard Model. A measurement of the top quark mass with the matrix element method in the lepton+jets final state in D0 Run II is presented. Events are selected requiring an isolated energetic charged lepton (electron or muon), significant missing transverse energy, and exactly four calorimeter jets. For each event, the probabilities to originate from the signal and background processes are calculated based on the measured kinematics, the object resolutions and the respective matrix elements. The jet energy scale is known to be the dominant source of systematic uncertainty. The reference scale for the mass measurement is derived from Monte Carlo events. The matrix element likelihood is defined as a function of both, mtop and jet energy scale JES, where the latter represents a scale factor with respect to the reference scale. The top mass is obtained from a two-dimensional correlated fit, and the likelihood yields both the statistical and jet energy scale uncertainty. Using a dataset of 320 pb-1 of D0 Run II data, the mass of the top quark is measured to be mtop (ljets) = 169.5 +/- 4.4(stat.+JES) +1.7-1.6(syst.) GeV mtop (ejets) = 168.8 +/- 6.0(stat.+JES) +1.9-1.9(syst.) GeV mtop (mujets)= 172.3 +/- 9.6(stat.+JES) +3.4-3.3(syst.) GeV The jet energy scale measurement in the lepton+jets sample yields JES=1.034 +/- 0.034, suggesting good consistency of the data with the simulation. The measurement forecasts significant improvements to the total top mass uncertainty during Run II before the startup of the LHC, as the data sample will grow by a factor of ten and D0's tracking capabilities will be employed in jet energy reconstruction and flavor identification.

In this thesis, theoretical studies of decoherence properties and the measurement process of a charge qubit defined in a double quantum dot structure are summarized. There have been three experimental realizations of charge qubits in double quantum dots already, where the quality factors have been quite small. Therefore, the theoretical analysis of possible decoherence mechanisms and how measurements can ideally be performed could be beneficial for the further development in new experiments.

A search for associated chargino neutralino pair production is performed in the trilepton decay channel qq -> chi^+-_1 + chi^0_2 -> l+- + nu + chi^0_1 + mu^+- + mu^+- chi^0_1, using data collected with the D0 detector at a center-of-mass energy of 1.96 TeV at the Fermilab Tevatron Collider. The data sample corresponds to an integrated luminosity of ~300 pb^-1. A dedicated event selection is applied to all samples including the data sample and the Monte Carlo simulated samples for the Standard Model background and the Supersymmetry signal. Events with two muons plus an additional isolated track, replacing the requirement of a third charged lepton in the event, are analyzed. Additionally, selected events must have a large amount of missing transverse energy due to the neutrino and the two LSP. After all selection cuts are applied, 2 data events are found, with an expected number of background events of 1.75 +- 0.34(stat.) +- 0.46 (syst.). No evidence for Supersymmetry is found and limits on the production cross-section times leptonic branching fraction are set. When the presented analysis is considered in combination with three other decay channels, no evidence for Supersymmetry is found. Limits on the production cross-section times leptonic branching fraction are set. A lower chargino mass limit of 117 GeV at 95% CL is then derived for the mSUGRA model in a region of parameter space with enhanced leptonic branching fractions.

Die Kraftspektroskopie hat sich als eine moderne Methode zur Untersuchung der Elastizität und Entfaltung einzelner Proteine etabliert. Kraftspektroskopische Experimente zeichnen sich unter anderem dadurch aus, dass die Entfaltungskinetik einzelner Proteine bestimmt werden kann. In dieser Arbeit wurde die Kraftspektroskopie zur Analyse der Elastizität und der Entfaltungskinetik einzelner Zytoskelett-Proteine verwendet. Die untersuchten Moleküle, die Superhelix-Struktur des Myosin Schwanzes und das Aktin-bindende Protein Filamin (ddFLN) repräsentieren dabei zwei wichtige Strukturmotive der Proteinfaltung. Die Messungen wurden mit dem Ziel durchgeführt, ein detailliertes Verständnis hinsichtlich des Zusammenhangs zwischen der Struktur der Proteine und deren mechanischen Eigenschaften zu gewinnen. Der Anwendungsbereich der Methode konnte mit Hilfe eines neu entwickelten Messprotokolls erweitert werden. So wurde in Rückfaltungsexperimenten neben der Entfaltungskinetik auch die Rückfaltungskinetik einzelner Proteine bestimmt. Die kraftspektroskopische Untersuchung des Schwanzes des Muskelmotor-Proteins Myosin II zeigte, dass das Molekül über elastische Dehnungseigenschaften verfügt. Die Superhelix-Struktur des Schwanzes weist ein charakteristisches Kraftdehnungsverhalten auf, das bei Dehnung und Entspannung des Moleküls reversibel ist. Das Kraftdehnungsverhalten der Superhelix konnte erfolgreich durch ein Zwei-Zustands-Modell analytisch beschrieben werden. Das Modell beruht auf der Annahme, dass einzelne Segmente der Helix entweder einen gefalteten oder entfalteten Zustand einnehmen. Ferner liegt dem Modell zugrunde, dass ein thermodynamisches Gleichgewicht beim Übergang zwischen den Zuständen besteht. In den Experimenten mit dem Aktin-bindenden Protein ddFLN wurden die Entfaltungskräfte der Immunoglobulindomänen sowie die mechanische Stabilität der Dimerbindung des inelastischen Moleküls bestimmt. Es zeigte sich, dass die Dimerbindung im Vergleich zu den benachbarten Domänen von ddFLN über eine größere mechanische Stabilität verfügt. Experimente mit verschiedenen Konstrukten des Moleküls zeigten außerdem, dass die Entfaltung einer der ddFLN-Domänen, nämlich Domäne 4 (ddFLN4), über einen stabilen Zwischenzustand erfolgt. Auf Basis der NMR-Struktur und der kraftspektroskopischen Daten verschiedener Mutationen von ddFLN4 wurde eine Analyse der Primärstruktur dieses Zwischenzustandes vorgenommen. Demnach entfalten im ersten Entfaltungsschritt 50 Aminosäuren, währenddessen die restlichen 50 Aminosäuren von ddFLN4 den stabilen Zwischenzustand bilden. Wiederholtes Dehnen und Entspannen von ddFLN ergab, dass es sich bei dem Entfaltungszwischenzustand von ddFLN4 ebenfalls um einen Faltungszwischenzustand handelt. Die Analyse der Rückfaltungsereignisse führte zu dem Ergebnis, dass die Rückfaltung von ddFLN4 nur durch ein kinetisches Drei-Zustands-Modell mit einem obligaten Zwischenzustand beschrieben werden kann. Der Zwischenzustand stellt also einen „on-pathway“ Zwischenzustand dar, der von ddFLN4 zuerst eingenommen wird, bevor die Domäne in ihre native Struktur übergeht. Die quantitative Bestimmung der Faltungskinetik von ddFLN4 erfolgte durch Anpassung des Modells an die Daten. Der Vergleich der Faltungskinetik von ddFLN4 und allen anderen Domänen von ddFLN führte zu dem Ergebnis, dass ddFLN4 mit Zwischenzustand eine ca. 10fach schnellere Faltung aufweist, obwohl alle Domänen eine homologe Struktur besitzen. Domäne ddFLN4 stellt demnach ein Beispiel dar, inwiefern ein Faltungszwischenzustand zu einer substantiellen Beschleunigung der Faltung führen kann.

The description and control of decoherence of quantum bit systems have become a field of increasing interest during the last decade. We discuss different techniques to estimate and model decoherence sources of solid state quantum bit realizations. At first, we derive a microscopic, perturbation theoretical approach for Lindblad master equations of a spin-Boson model at low temperatures. A different sort of decoherence is investigate by means of the bistable fluctuator model. For this particular but nevertheless for solid state qubits relevant noise source, we present a suitably designed dynamical decoupling method (so-called quantum bang-bang). This works as a high-pass filter, suppressing low frequency parts of the noise most effectively and thus being a promising method to compensate the ubiquituous 1/f noise. Furthermore, we investigate the behaviour of a two coupled spin system exposed to collective and localized bath. For this dressed-spin system we receive by means of scaling-analysis in first order a quantum phase diagram. On that we can identify the various quantum dynamical and entanglement phases.

Zur Untersuchung ultraschneller molekularer Quantendynamik und deren Dephasierung werden erstmals extrem kurze Lichtimpulse erzeugt, die aus nur wenigen Zyklen des elektrischen Feldes bestehen und sowohl im Sichtbaren als auch im Ultravioletten weit abstimmbar und untereinander phasengekoppelt sind. Im Sichtbaren gelingt die Erzeugung von 7-fs Impulsen durch nichtkollineare optisch-parametrische Verstärkung eines Weißlicht-Kontinuums und adaptive Kompression mit einem deformierbaren Spiegel in der Fourier-Ebene. Durch geeignete zeitliche Streckung aller beteiligten Impulse (optical parametric chirped pulse amplification) kann die spektrale Breite der Impulse stark erweitert und darüber hinaus leicht an experimentelle Fragestellungen angepasst werden. Bei einer hohen Repetitionsrate von 4 MHz werden nahinfrarote 12-fs Impulse mit Hilfe von cavity-dumping und Dauerstrich-Nachverstärkung erzeugt. Die Impulse haben eine ausreichende Intensität zur Erzeugung eines stabilen Weißlicht-Kontinuums in Saphir. Die spektrale Bandbreite von kollinearen optisch-nichtlinearen Frequenzmischprozessen ist generell durch die Phasenanpassung zwischen den beteiligten Wellen limitiert. Diese Beschränkung kann mit einem neuartigen Konzept zur achromatischen Phasenanpassung um zwei Größenordnungen überwunden werden. Dadurch gelingt erstmals die Erzeugung weit abstimmbarer ultravioletter 7-fs Impulse durch Frequenzverdopplung von spektral geeignet aufgespalteten Lichtfeldern. Diese Impulse sind die bisher kürzesten im ultravioletten Spektralbereich und eine Erzeugung von 2.5-fs-Impulsen ist möglich. Alternativ können ultraviolette 20-fs Impulse mit höherer Energie und größerem Abstimmbereich auch durch gestreckte Summenfrequenzmischung erzeugt werden. Ein neuartiges interferometrisches Messkonzept, zero-additonal-phase SPIDER, erlaubt erstmals die vollständige Charakterisierung der zeitlichen Impulsform und der spektralen Phase der extrem kurzen ultravioletten, sichtbaren und nahinfraroten Impulse direkt am Ort eines spektroskopischen Experiments. Die zeitlichen Eigenschaften der Impulse werden dabei erstmals durch die Messung nicht beeinflusst. Die interferometrische Kalibrierung erfolgt im bestehenden Aufbau und die Konsistenz der Messung kann mit einfachen Tests kontrolliert werden. Alternativ ermöglicht eine Autokorrelationsmessung ohne optischen Strahlteiler die dispersionsfreie Messung von Impulsdauern für sichtbare bis nahinfrarote sub-10-fs Impulse in einem besonders kompakten Aufbau. Unter Berücksichtigung von höheren Ordnungen der spektralen Phase wird eine analytische Theorie der Frequenzverdopplung entwickelt, die eine häufig beobachtete Frequenzverschiebung und über die Phasen-fehlanpassung hinausgehende spektrale Einengung erklärt. Theorie und Experiment zeigen, dass sich die verschiedenen Ordnungen der spektralen Phase unabhängig voneinander zur zweiten Harmonischen übertragen und höhere Ordnungen dabei unterdrückt werden. Das erlaubt die Erzeugung von nahezu Fourier-limitierten ultravioletten sub-20-fs Impulsen durch ausschließliche Kompression im Sichtbaren und durch Frequenzverdopplung zeitlich gestreckter Impulse. Die Impulse aus zwei getrennten parametrischen Verstärkern weisen zeitliche Schwankungen von weniger als einer Femtosekunde auf und sind zueinander phasenstarr. Die Phase der verstärkten Impulse ist nur durch die Phase des als Saat-Licht verwendeten Weißlicht-Kontinuums bestimmt. Dessen restliche Phasenfluktuationen sind direkt mit der Intensität des Pumpimpulses gekoppelt und einfache Überlegungen zur Filamentbildung erklären die Großenordnung und das Vorzeichen dieser Zusammenhänge. Die relativen Schwankungen der carrier-envelope-Phase können durch räumliche Interferometrie für jeden Einzelimpuls gemessen und mit experimentellen Daten korreliert werden. Für Impulszüge bei verschiedenen Wellenlängen wird eine relative Phase definiert und mit Hilfe eines optisch-nichtlinearen Interferometers gemessen, das auf kohärenter Anti-Stokes-Raman-Streuung basiert. Getrennte Spektralkomponenten eines Weißlicht-Kontinuums aus Saphir erweisen sich in hohem Maße als zueinander phasenstarr. Dies erlaubt die Erzeugung von weit abstimmbaren Impulszügen mit fester Phasenbeziehung trotz unterschiedlicher Zentralwellenlänge. Molekulare Quantenzustände verlieren ihre elektronischen und Schwingungs-Kohärenzen innerhalb kür-zester Zeit an die Lösungsmittelumgebung und makroskopische Polarisationen zerfallen durch homogene und inhomogene Dephasierung. Mit den nun verfügbaren kurzen Impulsen werden die Mechanismen der extrem schnellen elektronischen Dephasierung von verschiedenen Farbstoffen in Lösung durch Photon-Echo-Messungen untersucht. Es zeigt sich, dass die Dephasierungszeit von elektronischen Kohärenzen von der Flexibilität oder Starrheit der Molekülstruktur abhängt. Mit den phasengekoppelten Impulsen kann außerdem die unterschiedliche Dephasierungszeit von verschiedenen Schwingungsmoden ausgenutzt werden, um unter-schiedliche Moleküle trotz überlappender Energiebänder durch zeitlich verzögerte Heterodyn-Detektion zu unterscheiden. In der Raman-Mikroskopie wird dieser Effekte als neuartiger Kontrastmechanismus zur untergrundfreien und molekülspezifischen Bildgebung ausgenutzt.

The most direct way to probe the strength of an electric field, is to measure the force that exerts to a charged particle. For a time varying field, charge placement within an interval substantially shorter than the characteristic period of variation of the field is essential for sampling its temporal evolution. Employing such a scheme to track the field variation of light waves that changes its direction 1015 times per second, charge release shall be confined within a fraction of a femtosecond. In this thesis, the complete characterization of a light pulse is demonstrated experimentally for the first time by probing its field variation using a 250 attosecond electron burst. Such an ultrafast charge probe, can be generated by the impulsive ionization of atoms, using an XUV attosecond pulse precisely synchronized with the light waveform to be characterized. The technique allows access to the instantaneous value of the electric field of IR, visible, or UV light and thereby opens the door for the synthesis of controlled, extremely broadband and arbitrarily shaped light waveforms. The above experiments, are presented along with critical pertinent developments on the generation of few-cycle phase-controlled light waveforms and their subsequent exploitation, for the generation of isolated XUV attosecond pulses. Precisely characterized and controlled light fields and XUV attosecond pulses employed in combination, hold the promise for probe and control of elementary processes evolving on an attosecond time scale.

Eine erstmals durchgeführte optische Messung der Hyperfeinaufspaltung des 2s-Zustandes in Deuterium und die Beschreibung eines Aufbaus zur Messung der 1s-3s-Frequenz in Wasserstoff durch Anregung mit einen Frequenzkamm erwarten den Leser dieser Arbeit. Beide Experimente haben das Ziel, die Quantenelektrodynamik (QED) gebundener Zustände mit hoher Präzision zu testen. Die Messung der Hyperfeinaufspaltung dient dabei der Verbesserung der Genauigkeit der sog. D21 = 8HFS(2s)− HFS(1s) Differenz. Da D21 weitgehend unabhängig von der Kernstruktur ist, kann trotz nicht akkurat bekanntem Protonenladungsradius QED auf einem Niveau von 10^−7 getestet werden. Im Rahmen der hier vorliegenden Arbeit wurde der Fehler dieser Größe um einen Faktor drei reduziert. Das Ergebnis für die 2s-Hyperfeinaufspaltung lautet: f_D HFS(2s) = 40 924 454(7) Hz. Durch eine neue, geschicktere Art der Datenaufnahme konnten außerdem viele systematische Fehler, insbesondere nichtlineare Driften des Referenzresonators, im Vergleich zu einer ähnlichen Messung an Wasserstoff reduziert werden. Der zweite Teil der Arbeit beschreibt die Anstrengungen, die unternommen wurden und werden, um QED anhand ihrer Vorhersage der 1s-Lamb-Verschiebung zu prüfen. Dazu soll die Frequenz des 1s-3s-Übergangs in Wasserstoff erstmals absolut gemessen werden. Ein weiteres Novum ist, daß hierzu ein frequenzvervierfachter, modengekopplter Laser zum Einsatz kommen soll. Im einzelnen wird der Aufbau und die Stabilisierung eines ps-Lasers, der Aufbau zweier Frequenzverdopplungs-Stufen, der Aufbau zur Messung der Absolutfrequenz des Spektroskopielasers, der Umbau des bestehenden 1s-2s-Vakuumsystems und die Entwicklung der Meß-Software beschrieben. Erste, von mir durchgeführte Versuche mit diesem neuen Spektrometer die Resonanz zu finden, blieben allerdings bislang erfolglos. Abschließend werden daher eine Reihe von Verbesserung vorgeschlagen, die das Experiment mit hoher Wahrscheinlichkeit doch noch zum Erfolg führen werden. Zusätzlich wird in dieser Arbeit die Theorie zur Zweiphotonen-Frequenzkammspektroskopie weiterentwickelt. Es werden konkrete Ausdrücke für die erwartete Linienform und den Einfluß von Chirp auf die Anregungsrate angegeben.